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1 月 16 日消息，據(jù)新華社昨日?qǐng)?bào)道，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)張樹辰特任教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合美國普渡大學(xué)、上海科技大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)在新型半導(dǎo)體材料領(lǐng)域取得突破性進(jìn)展，成果已發(fā)表于《自然》。

(資料圖片僅供參考)

聯(lián)合團(tuán)隊(duì)首次在二維離子型軟晶格材料中，實(shí)現(xiàn)了面內(nèi)可編程、原子級(jí)平整的“馬賽克”式異質(zhì)結(jié)可控構(gòu)筑，為低維光伏材料的集成化與器件化開辟了全新路徑。

離子型軟晶格低維材料，尤其是二維有機(jī)–無機(jī)雜化鈣鈦礦，因其高光致發(fā)光量子產(chǎn)率以及可在低溫溶液條件下實(shí)現(xiàn)的大面積、工藝兼容制備，被廣泛認(rèn)為是新一代電致發(fā)光與光電器件的重要候選體系。然而，現(xiàn)有研究與器件多依賴多晶薄膜結(jié)構(gòu)，其內(nèi)部普遍存在晶界缺陷、界面粗糙以及顯著的離子遷移行為，難以維持原子級(jí)結(jié)構(gòu)完整性，從而嚴(yán)重限制了載流子輸運(yùn)效率及器件性能的進(jìn)一步提升。

相比之下，二維鈣鈦礦薄層單晶在晶格完整性、缺陷密度和界面可控性方面具有天然優(yōu)勢，被視為突破上述瓶頸的理想平臺(tái)。然而，如何在二維鈣鈦礦單晶中實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量、可控外延的橫向異質(zhì)結(jié)圖案化，同時(shí)保持界面原子級(jí)平整與晶格連續(xù)性，長期以來仍是該領(lǐng)域面臨的關(guān)鍵科學(xué)挑戰(zhàn)。

另一方面，對(duì)于具有長程有序結(jié)構(gòu)的單晶體系，晶格畸變不可避免地在晶體內(nèi)部積累內(nèi)應(yīng)力。這種內(nèi)應(yīng)力可在局域區(qū)域誘導(dǎo)能量不穩(wěn)定性，在特定化學(xué)環(huán)境中激活面內(nèi)點(diǎn)缺陷的產(chǎn)生與演化，從而為實(shí)現(xiàn)溫和、選擇性強(qiáng)的面內(nèi)刻蝕過程提供潛在物理基礎(chǔ)。然而，如何精準(zhǔn)調(diào)控并利用這一內(nèi)應(yīng)力效應(yīng)，仍缺乏清晰的實(shí)驗(yàn)路徑與機(jī)制認(rèn)知。

▲ 內(nèi)應(yīng)力驅(qū)動(dòng)的二維鈣鈦礦面內(nèi)刻蝕與圖案化策略

在此基礎(chǔ)上，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)張樹辰特任教授進(jìn)一步合作提出了一種基于配體輔助異丙醇（IPA）激活晶體內(nèi)應(yīng)力的自刻蝕二維鈣鈦礦圖案化策略。研究首先通過界面法獲得大面積、超薄的二維鈣鈦礦單晶，隨后，在精心設(shè)計(jì)的配體–IPA 溶液體系中誘導(dǎo)晶體發(fā)生可控的面內(nèi)自刻蝕，形成規(guī)則取向的方形孔洞結(jié)構(gòu)。通過延長醇鏈（例如使用辛醇）有效降低溶解速率，使刻蝕過程更加溫和且可控；結(jié)合圖案化掩膜技術(shù)，還可進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)周期性陣列化結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑。

▲ 二維鈣鈦礦面內(nèi)馬賽克異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)

高分辨透射電子顯微鏡（HRTEM）與幾何相位分析（GPA）結(jié)果表明，刻蝕后晶體內(nèi)部應(yīng)變顯著釋放且分布趨于均勻；同時(shí)，實(shí)空間形變分析以及貫穿多層的刻蝕行為進(jìn)一步證實(shí)了晶體內(nèi)應(yīng)力在刻蝕過程中的主導(dǎo)作用。這些結(jié)果系統(tǒng)揭示了異丙醇–配體協(xié)同刻蝕的物理本質(zhì)，為二維鈣鈦礦的精細(xì)圖案化與結(jié)構(gòu)調(diào)控提供了新的機(jī)理基礎(chǔ)。進(jìn)而，利用反溶劑誘導(dǎo)的快速側(cè)向外延策略，將不同鹵素組成的二維鈣鈦礦精準(zhǔn)填充至刻蝕孔洞中，成功構(gòu)筑出馬賽克式面內(nèi)異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。與傳統(tǒng)強(qiáng)溶劑處理或紫外光圖案化方法相比，該策略具有過程溫和、晶格無損傷等顯著優(yōu)勢，可獲得界面清晰、厚度均一且周期可設(shè)計(jì)的高質(zhì)量二維鈣鈦礦橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)。

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https://doi.org/10.1038/s41586-025-09949-1

標(biāo)簽： 內(nèi)應(yīng)力 原子級(jí) 半導(dǎo)體 材料 難題 中國